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要解绑小天才电话手表的手机绑定号，可以按照以下步骤操作。

1、使用家长身份登录小天才APP。

2、在APP的底部菜单栏中，找到“更多”或“绑定信息”选项，点击进入。

3、在绑定信息页面，选择需要解绑的手表。

4、点击解绑或解除绑定，再次确认即可，可能需要输入之前绑定的手机号码或其他验证信息。

具体的解绑操作可能会因小天才电话手表的型号或系统版本有所不同，如果遇到问题，建议查看产品说明书或联系小天才的客服人员获取帮助，解绑操作可能需要谨慎进行，确保不会对手表的正常使用造成影响。